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来源：DeepTech深科技
60 年前，美国纽约大学马丁·波普（Martin Pope）教授，在施加 400 伏特的有机蒽单晶中观察到微弱的光亮，让全世界知晓晶态有机材料可以实现电致发光。
自此，OLED（OLED，Organic Light-Emitting Diode）得到迅猛发展，吸引了学界和业界的广泛兴趣。
已经成功产业化的 OLED 技术，通常采用非晶态有机薄膜的路线。虽然晶态材料具备多种优点，却难以进行实际应用。主要原因在于难以实现厚度可控的大尺寸制备、以及与多种材料多个工序间的集成加工。
中国科学院长春应用化学研究所朱峰研究员课题组于 2007 年发展出了分子弱外延生长法（WEG，Weak Epitaxy Growth），借此得以在普通的非晶材料基底上，也能生长大尺寸平滑、连续的晶态有机薄膜，进而可以开发多种有机光电器件。
2023 年初，在马丁·波普教授的发现迎来一甲子之际。朱峰课题组又提出一种利用“有机固溶体”来构建高性能、深蓝光发射晶态的有机发光二极管的新方法。伴随于此，一种新型有机发光二极管 C-OLED（crystalline organic semiconductor-based OLED）正式面世。
由于晶态有机固溶体薄膜中的主体晶格，可以对客体发光分子起到取向作用，故 C-OLED 能实现大幅增强的光耦合输出。
在低驱动电压下，C-OLED 就能实现高亮度的深蓝光发射，这一特性也超越了此前学界报道的高效率深蓝光非晶态薄膜 OLED。
图 | 朱峰（来源：朱峰）通过对比 OLED 领域的一些研究结果，他们发现本次研发的 C-OLED，在低驱动电压下的光子发射能力数倍于 A-OLED，同时器件功率效率显著高于 A-OLED。
这意味着，仅是单层的 C-OLED 就能满足显示终端对于发光器件亮度、以及驱动电压的要求。除此之外，在更宽的温度区间里，C-OLED 依旧具备良好的稳定性，故在发展长寿命的发光器件上具有明显优势。
（来源：Nature Photonics）
C-OLED 将助力开发新一代 OLED
毫无疑问，OLED 是当前非常流行的一种先进显示技术，在已成功商业化的 OLED 器件中，其核心部分往往是非晶态的有机发光材料、载流子传输材料等组成的多层薄膜。
但是，不同于非晶态材料，晶态有机材料中分子采取高度有序的排列方式，具有更高的电荷传输能力、更好的稳定性和更高的光子提取能力，这让晶态有机材料成为构建高级有机固态发光器件的理想介质。
自从美国纽约大学马丁·波普（Martin Pope）教授于 1963 年在有机蒽单晶中观察到电致发光现象以来，利用晶态有机半导体发展 OLED、有机发光晶体管和有机固态激光器等新型固态光电子器件受到了广泛关注。
然而，经过几十年的发展，这类新概念器件中存在的一系列问题依然没有得到有效解决，例如高驱动电压、低发光亮度和低发光效率等，它们严重阻碍着晶态有机发光器件的发展，导致晶态有机发光器件的研发进展远远落后于当前主流的非晶态薄膜路线 OLED。
前文提到，朱峰课题组曾提出一种名为“分子弱取向外延方法”的有机半导体晶态薄膜制备方法 [2]，以此为基础开展了晶态 OLED 的系列研究。
近年来，他和团队通过论证发现晶态 OLED 可以实现有效的绿光、蓝光发射 [3]，借此发展出宽禁带晶态主体材料、以及晶态 OLED 的掺杂工程 [4]，并提出了制备高激子材料的敏化方法 [5]。
能够顺利完成这些工作也说明，使用晶态有机半导体材料开发新一代 OLED 等有机发光器件的历史时机已经成熟。
据介绍，该课题组主张把传统的非晶态薄膜路线 OLED（Amorphous OLED）简称为 A-OLED、把晶态 OLED（Crystalline OLED）简称为 C-OLED，以标注和区分这两种联系紧密、但却性能迥异的 OLED 路线。
过去多年间，在 OLED 的研发史和商业化史中，高激子利用率的有机发光材料取得了极大的发展。然而，除了实现外量子效率、电流效率等重要参数之外，OLED 器件满足实际应用的关键在于——低驱动电压下的发光能力和器件寿命。
以三星近期开发的新型量子点 QD-OLED（Quantum Dot-OLED）路线为例，电压必须提高数倍，才能驱动多层堆叠的蓝光发射 A-OLED，以便获得足够高的亮度。
原因在于目前单层蓝光 A-OLED 的光输出能力较低，需要三层蓝光 A-OLED 组成叠层结构，才能满足器件寿命和显示亮度的要求。
这些基于 A-OLED 特征的“妥协型”方案，并不利于 QD-OLED 路线在平板、手机等多种终端上的推广。而只有具备高迁移率的晶态有机材料，才有希望解决上述问题。本次朱峰团队研发的 C-OLED 恰好满足上述需求，能实现低电压、高亮度的发光。
同时，C-OLED 也将是领域内的潜在重要方向之一，会给有机半导体领域带来新的科学见解。
（来源：Nature Photonics）
分子弱取向外延生长法：制备多种器件的“杀手锏”
在 C-OLED 的研究历程中，开发有机半导体晶态薄膜制备方法和相应器件，是第一个重要步骤。
如前所述，2007 年该课题组提出了分子弱取向外延生长法，借此构建出高品质、大尺寸连续的晶态有机薄膜 [2]。
期间，他们在氧化物、导电聚合物等非晶衬底上，引入可以层状生长的棒状有机分子并以此作为诱导层。
受到诱导作用之后，功能层分子可以进行取向生长，从而形成大尺寸、连续的高品质有机半导体多晶薄膜。
据介绍，分子弱取向外延生长法是一种基于真空蒸镀设备的物理气相沉积方法，能和工业级加工方案进行有效兼容。
这几年来，该团队在分子弱取向外延生长法的材料体系、生长机理、薄膜性质等方面做了大量研究，证明该方法能够适用于多种有机光电器件，包括有机薄膜晶体管、有机太阳能电池，有机气体传感器等。
得益于分子高有序排列的薄膜结构和载流子的高迁移率特性，这些器件均表现出远高于非晶薄膜器件的优异性能。
证明了分子弱取向外延生长法的能力之后，他们开始尝试发展高性能的 C-OLED。实验中，课题组发现通过分子弱取向外延生长法制备的 C-OLED，可以实现有效的绿光和蓝光发射。
鉴于蓝光 OLED 是当前 OLED 显示产业的关注重点，因此他们聚焦于蓝光、特别是深蓝光发射的 C-OLED，借此发展出宽禁带晶态主体材料，实现了 C-OLED 的掺杂工程、高激子利用率材料的敏化方案等。
进一步地，研究团队继续挖掘晶态材料的优势，比如高度有序的分子排列导致的高迁移率、水平取向的发射偶极子等。
由于单一晶态主体材料难以满足构建高性能 OLED 的所有需求，因此他们借鉴无机合金和有机晶体工程，提出了通过构建有机固溶体晶态薄膜来实现高性能深蓝光 C-OLED 的方案。实验结果表明，晶态有机材料在开发高性能 OLED 上具备较大的可行性。
（来源：Nature Photonics）
发展“物美价廉”的新一代 OLED 技术方案
持续十几年的前行路上，也让朱峰感慨：“这些研究加深了我们对于科研工作和创智活动的理解，印证了广为流传的要素：传承与创新、信念与坚持、必然与偶然。”
经历了一连串的器件研发，也让他对于创新二字颇有体会。他说，创新往往是对已有资源、认知的重新整合和高级加工。
从时间角度来看，他和团队接收历史信息并进行深度理解，是为传承；基于此整合和创造新知识、新技术，是为创新。
他继续说道：“基于对晶态有机材料和 OLED 的理解，我们有信念实现高性能的晶态有机发光二极管，因此才得以坚持；而从最初成果来看，看似是偶然实则是必然。”
毫无疑问，科学研究活动是“站在巨人的肩膀上看世界”。“巨人的肩膀”既包括他人的过往研究，也包含针对自己过往所积累的认知。
前面提到，尽管非晶有机材料是当前 OLED 技术里的绝对主流，但也存在一系列难以克服的问题，例如 A-OLED 在低电压下难以实现高亮度，且在高亮度工作条件下的稳定性欠佳，尤其是深蓝光表现地更为突出。
于是，该课题组才提出利用弱取向外延方法，制备具备发光功能的晶态有机薄膜和 C-OLED 器件。
尽管 C-OLED 并不是当下热门的研究方向，但正是基于这些传承和他们对于 C-OLED 的认知，让实验室全体成员葆有着坚定的信念——哪怕多年坐冷板凳也要持续深耕。
而本次工作仅是已有成果的一个集中展示。接下来仍有大量工作等待开展。例如，通过材料体系和器件结构的优化，以期实现 C-OLED 器件性能、稳定性的进一步提升，进而致力于满足世代级产线的批量加工。
该团队希望能尽快进入小试和中试，最终目标是发展“物美价廉”的新一代 OLED 技术方案。“对此，我们无比期待。”朱峰最后表示。
参考资料：1.Sun, P., Liu, D., Zhu, F.et al.An efficient solid-solution crystalline organic light-emitting diode with deep-blue emission.Nat. Photon.17, 264–272 (2023). https://doi.org/10.1038/s41566-022-01138-0
2.Adv. Mater.2007, 19, 2168
3.J. Mater. Chem. C,2018, 6, 8879; Org. Electron., 2020, 84, 105806
4.J. Mater. Chem. C,2021, 9, 2236-2242
5.Sci. Adv.,2022, 8，eadd1757
